光與物質(zhì)的相互作用是探究低維量子材料微觀物理機(jī)制的重要探測手段,，并且超短,、超強(qiáng)脈沖激光還可作為電子結(jié)構(gòu)及物態(tài)的有效調(diào)控手段，實(shí)現(xiàn)平衡態(tài)所不具有的新物態(tài),、新效應(yīng),。
清華大學(xué)物理系周樹云研究組和合作者首次在半導(dǎo)體材料黑磷中實(shí)現(xiàn)了脈沖激光誘導(dǎo)的弗洛凱瞬時能帶調(diào)控，并發(fā)現(xiàn)其與黑磷的贗自旋具有獨(dú)特的耦合作用及光學(xué)選擇定則,。作為光致弗洛凱能帶調(diào)控在半導(dǎo)體材料中的首個實(shí)驗(yàn)范例,，該研究為探索瞬時物態(tài)調(diào)控及新器件研發(fā)奠定科學(xué)基礎(chǔ)。研究成果以“黑磷中的贗自旋選擇弗洛凱能帶調(diào)控”為題發(fā)表在《自然》（Nature）期刊上,，《自然》同期評述文章評價道：“該發(fā)現(xiàn)為固體材料中奇異電子態(tài)的動態(tài)調(diào)控開辟了新的道路,。”該成果入選2023年清華大學(xué)最受師生關(guān)注的年度亮點(diǎn)成果、2023年度中關(guān)村論壇十項(xiàng)重大科技成果,。
周樹云為論文通訊作者，物理系2017級博士生周紹華和物理系“水木學(xué)者”鮑昌華為論文共同第一作者,。項(xiàng)目理論合作者清華大學(xué)物理系博士生范本澍,、北京航天航空大學(xué)湯沛哲教授、中國科學(xué)院物理研究所孟勝研究員和清華大學(xué)物理系段文暉教授等為該研究工作提供了理論支持,。
給黑磷中的電子“拍電影”
低維量子材料包括碳納米管,、石墨烯、過渡金屬硫族化合物等,，以其新奇的物理特性和全新的器件應(yīng)用而廣受關(guān)注,。“我們研究的電子能帶結(jié)構(gòu)可以通俗地理解為這些材料的‘DNA’,，它決定了這些固體材料的各種基本屬性,。”鮑昌華解釋道,，“我們希望實(shí)現(xiàn)的,，就是利用飛秒激光來調(diào)控這些材料的‘DNA’，并且獲得平衡態(tài)所不具備的新物理特性?！?/p>
當(dāng)前低維量子材料的研究主要聚焦在材料的平衡態(tài)特性,，而對其非平衡態(tài)物理及超快動力學(xué)的研究尚處于發(fā)展階段。周樹云團(tuán)隊利用脈沖激光,，將時間精度控制到萬億分之一秒,，邁出了實(shí)現(xiàn)瞬時調(diào)控材料特性的堅實(shí)一步。在超快時間尺度（皮秒甚至飛秒）上實(shí)現(xiàn)電子結(jié)構(gòu)和物理特性的測量和調(diào)控,，不僅能夠拓展非平衡態(tài)物理知識的前沿,，還將為未來新型、高速器件的開發(fā)和應(yīng)用奠定重要的科學(xué)基礎(chǔ),。
在非平衡態(tài)超快動力學(xué)和瞬時物態(tài)調(diào)控研究中,，一個備受關(guān)注的重要研究方向是通過周期振蕩的勢場誘導(dǎo)量子物態(tài)的變化，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)對其電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控,，該方案被稱為“弗洛凱調(diào)控”,。
“目前，國際上這方面的研究還處于起步階段,。一方面,，我們希望弗洛凱調(diào)控可以在更加廣泛的材料體系中被實(shí)現(xiàn)，從而為更加自由地調(diào)控材料的性質(zhì)提供一種新的途徑,。另一方面則是未來飛秒激光在材料物性調(diào)控作用上的應(yīng)用,，如在超快時間尺度上實(shí)現(xiàn)材料的非平庸拓?fù)洹⒊瑢?dǎo)拓?fù)湮飸B(tài)等,?！睂τ谠撗芯款I(lǐng)域的發(fā)展前景和可能的應(yīng)用，周紹華介紹道,。
周樹云研究組多年來致力于低維量子材料的電子能譜和非平衡態(tài)超快動力學(xué)的研究,，尤其是弗洛凱能帶及物態(tài)調(diào)控的實(shí)驗(yàn)研究。這些前沿科學(xué)實(shí)驗(yàn)研究頗具挑戰(zhàn)性,，需要研發(fā)具有能夠?qū)崿F(xiàn)弗洛凱調(diào)控所需的極端實(shí)驗(yàn)條件的先進(jìn)科學(xué)儀器,。由于弗洛凱調(diào)控要求激發(fā)光源具有低光子能量、強(qiáng)峰值電場等極端實(shí)驗(yàn)條件,，研究組針對領(lǐng)域難點(diǎn)投入了大量的精力,，攻克了中紅外強(qiáng)場脈沖激發(fā)光源以及與角分辨光電子能譜儀結(jié)合方面的困難，研制出具有前沿技術(shù)指標(biāo)的超快時間分辨角分辨光電子能譜系統(tǒng),。
利用超快時間分辨角分辨光電子能譜在黑磷中實(shí)現(xiàn)弗洛凱瞬時能帶調(diào)控
在材料體系方面,，周樹云研究組獨(dú)創(chuàng)一格，巧妙地選取了黑磷這個具有小帶隙,、高遷移率的經(jīng)典半導(dǎo)體材料,。通過精細(xì)調(diào)節(jié)中紅外激發(fā)光源的光子能量,，研究組發(fā)現(xiàn)當(dāng)光子能量與帶隙接近共振時，黑磷的電子結(jié)構(gòu)從平衡態(tài)的拋物線形狀演化為在帶頂打開能隙的“墨西哥帽”形狀,，并觀察到了復(fù)制的弗洛凱邊帶,。研究組在低維量子材料電子結(jié)構(gòu)前沿科學(xué)研究和高精尖儀器設(shè)備研發(fā)兩個方面的積累，為本項(xiàng)目取得重要進(jìn)展奠定了重要的基礎(chǔ),。
在研究其中的弗洛凱瞬時能帶調(diào)控時,，研究組使用了類似“給電子拍電影”的方法：在飛秒尺度上去記錄它在光的激發(fā)下，從光到來之前,、剛好到達(dá)時以及光離開以后整個動態(tài)過程中的關(guān)鍵時刻,，從而觀察它是怎樣演化的。在此基礎(chǔ)上,，團(tuán)隊通過系統(tǒng)性地探究該瞬時能隙對時間,、光強(qiáng)和電子摻雜等變量的響應(yīng)等，確認(rèn)了所觀測到的瞬時能隙是由弗洛凱能帶調(diào)控所導(dǎo)致,。
更有意思的是,，研究組發(fā)現(xiàn)黑磷中的弗洛凱能帶調(diào)控對激發(fā)光源的偏振具有強(qiáng)烈的選擇性：只有當(dāng)泵浦光偏振沿著黑磷的扶手椅型方向時，才會出現(xiàn)瞬時能隙,，揭示出弗洛凱能帶調(diào)控具有特定的光學(xué)選擇定則,。結(jié)合理論分析，研究組指出這一奇特的偏振選擇效應(yīng)來源于黑磷的贗自旋自由度（黑磷元胞中含有兩個子晶格,，對應(yīng)的兩能級系統(tǒng)可類比電子自旋）,。這些研究結(jié)果不僅為弗洛凱能帶調(diào)控提供了重要的思路，同時,，飛秒激光調(diào)控的迅速“開關(guān)”特點(diǎn)也為進(jìn)一步探索拓?fù)湮飸B(tài),、關(guān)聯(lián)物態(tài)（磁性、超導(dǎo)等）的瞬時調(diào)控奠定了重要的基礎(chǔ),。此外,，這一獨(dú)特的偏振選擇效應(yīng)未來也有望應(yīng)用于光學(xué)偏振相關(guān)的光電器件應(yīng)用中。
堅持“一步一個腳印”
自周樹云2012年入職清華大學(xué),，這個研究課題就已列入她的研究計劃。該實(shí)驗(yàn)涉及多種精密實(shí)驗(yàn)技術(shù)的結(jié)合,，沒有現(xiàn)成的儀器設(shè)備可以開展此類實(shí)驗(yàn),，也缺乏可供借鑒的研究經(jīng)驗(yàn)，研究過程充滿了挑戰(zhàn),。課題組通過多年的技術(shù)研發(fā),，克服重重困難，不斷朝著目標(biāo)努力,，并最終在2018年完成了儀器平臺的建設(shè),。該系統(tǒng)在中紅外泵浦光源,、光場強(qiáng)度等多方面具有國際領(lǐng)先水平技術(shù)指標(biāo)。他們利用自主研制的先進(jìn)設(shè)備成功攻克了超快時間尺度下,，光與半導(dǎo)體材料相互作用導(dǎo)致的弗洛凱調(diào)控這一重要科學(xué)問題,。
該實(shí)驗(yàn)所需的實(shí)驗(yàn)條件十分苛刻，研究成果來之不易,。從最初開始實(shí)驗(yàn)時遭遇不斷失敗,，到觀察到最終實(shí)驗(yàn)結(jié)果時的豁然開朗，團(tuán)隊用專精的實(shí)力詮釋了不斷追求卓越的科研態(tài)度和決心,。
參與項(xiàng)目研究的實(shí)驗(yàn)團(tuán)隊成員
參與項(xiàng)目研究的理論合作者
“清華大學(xué)為我們提供了優(yōu)質(zhì)的科研環(huán)境,，為青年學(xué)者的成長提供了助力?！痹谇迦A園學(xué)習(xí)生活的第11個年頭,，鮑昌華一步步從清華學(xué)堂物理班學(xué)生、研究生特等獎學(xué)金獲得者,，成長為清華大學(xué)“水木學(xué)者”,、國家博士后創(chuàng)新人才支持計劃入選者、 瑞士喬諾法（Chorafas）青年研究獎得主,，他對科研有著深刻的體會：“科學(xué)研究的道路上,，需要我們不忘初心，始終堅持一步一個腳印,。只有把每一步都做到完美,，厚積薄發(fā)，最后才有希望摘取到最重要的科研成果,?！敝芙B華也有這樣的深切體會：“除了優(yōu)秀的學(xué)術(shù)環(huán)境以外，清華自強(qiáng)不息的文化傳統(tǒng)也使我們受益匪淺,。在科研的道路上,，只有堅持自強(qiáng)不息，不斷追求卓越,，才能取得科研上的重大突破,。”
